唐神龙元年（705年）析南康县置大庾县，隶属江南西道虔州。五代梁开平四年（910年）属百胜军，升元元年属昭信军。宋淳化元年（990年）在大余县治地置南安军，军辖大庾、南康、上犹3县。元至元十四年（1277年）改南安军为南安路总管府，至正二十五年（1365年）改南安路为南安府，府治大庾，仍领3县。明正德十二年（1517年）析上犹县的崇义、上堡、雁湖3里，南康县的隆平、尚德2里及大庾县的义安、聂都、铅厂3里置崇义县，南安府领4县。
民国元年（1912年）废府存县，大庾县直属江西省。1914年属江西省赣南道，1926年直隶于省，1932年属第十二行政区，1935属第四行政区。1949年8月16日，大庾解放；8月26日成立大庾县人民政府，隶属赣州督察专员公署。1957年5月1日，经国务院批准大庾县改称为大余县，属赣南行政公署。1999年7月，属地级赣州市所辖。
1983年，撤销新城镇，改设新城乡，将原新城公社分设南丰乡、京州乡、赤石乡，设立新城区公所（赣府厅字[1983]87号）。1984年，撤销西华镇建制（赣府厅字[1984]274号）。
1993年9月25日，撤销池江乡、青龙乡，设立池江镇、青龙镇（赣民字[1993]64号批复）。1993年10月5日，撤销新城乡，设立新城镇（赣民字[1993]139号批复）。1993年11月17日，撤销樟斗乡、下垄镇，设立樟斗镇（赣民字[1993]166号批复）；撤销吉村乡，设立吉村镇（赣民字[1993]167号批复）。1997年l月14日，撤销梅关乡，设立梅关镇（赣民字[1997]12号批复）。
1997，全县面积1367.6平方千米，人口26.7万。辖10镇7乡：南安镇、樟斗镇、新城镇、池江镇、青龙镇、黄龙镇、吉村镇、漂塘镇、梅关镇、荡坪镇、河洞乡、浮江乡、内良乡、赤石乡、南丰乡、京州乡、左拔乡。县政府驻南安镇。
2000年5月8日，撤销荡坪镇，将洪水寨行政村划归浮江乡，将荡坪居委会、荡坪行政村划归梅关镇；撤销漂塘镇、左拔乡，合并组建左拔镇（赣民字[2000]103号批复）。至此，全县辖9个镇、6个乡。
2000年第五次人口普查，全县总人口261611人；其中：南安镇34631人、樟斗镇13170人、新城镇21968人、池江镇37350人、青龙镇25409人、黄龙镇16652人、梅关镇31344人、吉村镇15289人、左拔镇9850人、赤石乡8588人、南丰乡11956人、京州乡9432人、浮江乡15532人、河洞乡3658人、内良乡6782人。
2001年3月2日，撤销京州乡、赤石乡、南丰乡，划归新城镇（赣民字[2001]98号批复）。2001年5月9日，撤销梅关镇，划归南安镇（赣民字[2001]203号批复）。
2002年底，大余县辖8个镇、3个乡，9个居委会、144个行政村。2003年底，全县总人口28.9万人。2006年年末全县户籍总人口291969人，其中非农业人口87492人。
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