本汉县，属九江郡，故城在今蚌埠市西郊涂山。据《元和郡县志》：“以涂山为邑，故以名焉。”三国吴筑姑孰城为城关建城之始。晋成帝时，以江北当涂流民纷纷渡江南下，乃于江南侨立当涂县。隋移当涂治姑孰城，沿用侨置县名，属宣州。唐置丹阳县，后并入当涂。
1949年设当涂市，为芜当专区驻地。1950年撤市存县，属宣城专区。1952年属芜湖专区。1956年划马鞍山矿区、采石镇及雨山、霍里等乡设马鞍山市。1980年属宣城地区。1983年为马鞍山市辖县。
1985年11月，撤销姑溪乡。析围屏乡松塘、藏汉、甑山、石山、寺山5个行政村和关马乡五村，姑溪乡白伫村共7个行政村建立藏汉乡。原姑溪乡凌云、行陈、五星、坨塘、小桥、武林、焦家及姑溪渔业8个行政村划属城关镇管辖。全县共设城关、黄池、乌溪、博望、丹阳、龙山桥、银塘7个建制镇和马桥、石桥、亭头、西河、大陇、新丰、塘南、兴永、护河、青山、太白、薛津、围屏、关马、龙山、新市、新博、新桥、年陡、查湾、湖阳、江心、黄山、藏汉等24个乡，共有306个行政村、13个居委会，3894个自然村。
1987年2月，龙山乡更名龙泉乡；3月，护河乡改为护河镇。1989年9月，薛津乡改为薛津建制镇。
1996年，当涂县面积1699平方千米，人口约65.8万人。辖10个镇、15个乡：城关镇、黄池镇、乌溪镇、丹阳镇、博望镇、银塘镇、薛津镇、护河镇、新市镇、龙山桥镇、马桥乡、新丰乡、太白乡、湖阳乡、大陇乡、新博乡、新桥乡、年陡乡、查湾乡、江心乡、黄山乡、围屏乡、塘南乡、亭头乡、石桥乡。县政府驻城关镇。
2000年第五次人口普查，当涂县常住总人口629340人，其中（14个镇、11个乡）：城关镇68982人，黄池镇20645人，乌溪镇23261人，马桥镇19026人，石桥镇24981人，塘南镇30466人，护河镇30603人，薛津镇26578人，丹阳镇25836人，新市镇33492人，博望镇47140人，新博镇32947人，龙山桥镇17703人，银塘镇11922人，亭头乡27317人，大陇乡16107人，新丰乡11972人，太白乡12035人，围屏乡18579人，新桥乡29228人，年姥乡14025人，查湾乡18438人，湖阳乡26867人，江心乡24342人，黄山乡16848人。
2004年1月，当涂县原15个镇和10个乡，调整后为11个镇和4个乡：一、撤销11个镇和8个乡，新建7个镇和2个乡。将原城关镇、围屏乡整建制和黄山乡的黄山、竹山、五联、章塘村以及原新桥乡的莲云、金塔、宝塔村合并，设立姑孰镇；将原黄池镇、亭头乡整建制合并，设立黄池镇；将原石桥镇、马桥镇整建制合并，设立石桥镇；将原丹阳镇、薛津镇整建制合并，设立丹阳镇；将原博望镇、新博镇整建制合并，设立博望镇；将原龙山桥镇、太白乡整建制和新桥乡的灯塔、涂山、永兴、花元、程桥、安民、宁西、宁兴、秦河、塔桥、长沟、新桥村及其金涂居委会合并，设立太白镇；将原银塘镇整建制和黄山乡的金山、卸巷、宝庆、石船、陈家村合并，设立银塘镇；将原大陇乡、新丰乡整建制合并，设立大陇乡；将原年陡乡、查湾乡整建制合并，设立年陡乡。二、保留塘南、新市、护河、乌溪4镇和江心、湖阳2乡。同年，将当涂县的银塘镇划入马鞍山市雨山区。2004年底，当涂县辖10个镇、4个乡。
2010年1月28日，马鞍山承接产业转移示范园区挂牌组建（2012年8月获省政府正式批复），托管当涂县的年陡乡。2010年第六次人口普查，当涂县常住总人口624771人，其中：姑孰镇119643人，黄池镇41601人，乌溪镇21940人，石桥镇45866人，塘南镇26793人，护河镇26841人，太白镇50698人，丹阳镇51482人，博望镇83780人，新市镇34626人，大陇乡28140人，年陡乡32215人，江心乡21025人，湖阳乡26890人，当涂经济开发区13231人。
2010年9月，撤销年陡乡，设立年陡镇。至此，全县辖11个镇、3个乡：姑孰镇、黄池镇、乌溪镇、石桥镇、塘南镇、护河镇、太白镇、丹阳镇、博望镇、新市镇、年陡镇、大陇乡、江心乡、湖阳乡。其中，丹阳镇、博望镇、新市镇委托市博望新区（于2011年2月10日正式成立）管理。
2012年9月，设立马鞍山市博望区。将当涂县的博望镇、丹阳镇、新市镇划归博望区管辖，以博望镇、丹阳镇、新市镇的行政区域为博望区的行政区域。调整后，当涂县辖8个镇、3个乡：姑孰镇、黄池镇、乌溪镇、石桥镇、塘南镇、护河镇、太白镇、年陡镇、大陇乡、江心乡、湖阳乡。2013年，撤销湖阳乡，设立湖阳镇（民地字[2013]195号）。